Long-term stability of clay minerals in the buffer and backfill
Arthur, Randy; Savage, David (2016-08-18)
Arthur, Randy
Savage, David
Säteilyturvakeskus
18.08.2016
Julkaisun pysyvä osoite on
https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-309-335-5
STUK-TR : 22
https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-309-335-5
STUK-TR : 22
Kuvaus
1. painos
Tiivistelmä
Tiivistelmä
Savipohjainen puskuri ja tunnelintäyttö ovat tärkeitä teknisiä vapautumisesteitä suomalaisen käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitukseen soveltuvassa KBS-3-konseptissa. Eräät puskurin toimintakyvyn, ja siten myös loppusijoituksen turvallisuuden, arvioimisen kannalta merkitykselliset prosessit liittyvät saven mineralogiseen muuntumiseen ja pitkäaikaispysyvyyteen:
• kvartsin ja/tai muiden bentoniitin sisältämien mineraalien (ml. amorfisen silikan) aiheuttama sementoituminen lämpötilan vaikutuksesta;
• montmorilloniitin ja pohjaveden vuorovaikutukset;
• sementin (korkeaemäksiset vesiliuokset) ja bentoniitin vuorovaikutus; ja
• raudan ja bentoniitin vuorovaikutus.
Tässä selvityksessä tarkastellaan myös seuraavia tutkimuskysymyksiä:
• termodynaamisten konseptien soveltuvuus bentoniittien pitkäaikaispysyvyyden arvioimiseen;
• saven pysyvyyden osoittaminen Olkiluodon pohjavesiolosuhteissa; ja
• saven pysyvyys sementtisistä ja runsassilikaisista injektointiaineista peräisin olevissa vesiliuoksissa.
Selvityksen tulokset viittaavat termodynaamisen lähestymistavan ongelmallisuuteen, johon syynä on bentoniittien valtaosin sisältämien paisuvahilaisten smektiittisavimineraalien koostumuksen vaihtelevuus. Ottamalla huomioon myös täydentäviin kokeellisiin menetelmiin ja analogioihin (luonnossa esiintyvät/ihmisperäiset) sisältyvät rajoitteet voidaan saada viitteitä siitä, että bentoniitin pitkäaikaispysyvyyden ennakoimiseen liittyvät epävarmuudet eivät suinkaan ole vähäpätöisiä; tästä syystä näiden epävarmuuksien suuruus tulisikin arvioida mahdollisuuksien mukaan.
Termodynaamisen lähestymistavan rajoitteita voidaan tarkastella yksinkertaistavien oletusten ja approksimaatioiden avulla. Näiden ollessa perusteltuja voidaan lähestymistavan avulla muodostaa käsitys puskuri- ja tunnelintäyttömateriaalien pitkäaikaiskäyttäytymisestä. Työssä käytetyllä lähestymistavalla havaittiin mm. seuraavaa:
• Varsin yleinen oletus, että smektiittisaven pysyvyys voidaan määritellä yksinkertaisen pH-kynnyksen (esim. pH < 11) avulla, ei välttämättä ole hyvin perusteltu ja voi olla ristiriidassa mineraalifaasien pysyvyyttä säätelevän termodynamiikan kanssa. Tätä pysyvyyttä tulisi sen sijaan arvioida lämpötilan, paineen ja kaikkien hydrolyysireaktioihin osallistuvien kemiallisten vesiosaslajien (ja tarvittaessa ja mikäli tarkoituksenmukaista, savimineraalin kiinteän liuoksen komponenttien) avulla.
• Olkiluodon syvien pohjavesien koostumus saattaa loppusijoituksen lämpötiloissa olla yhdenmukainen bentoniittipohjaisten vapautumisesteiden sisältämien montmorilloniittien, beidelliittien ja/tai saponiittisavien pitkäaikaispysyvyyden kanssa. Näiden mineraalien ja kalsiitin väliset reaktiot voivat säädellä kalliopohjavesisysteemin kationisuhteita, pH:ta ja hiilidioksidin osapainetta.
• C-A-S-H-tyyppisten mineraalien ja zeoliittien on mahdollista muodostua bentoniitin ja sementtisten loppusijoitusmateriaalien rajapinnassa. Liukoisen alumiinin ja silikan gradientit voivat Olkiluodon rakoilleessa kallioperässä aiheuttaa sementin/betonin sisältämän C-S-H-geelin muuntumisen saponiittisiksi saviksi.
• Runsassilikaiset injektioaineet voivat tehdä bentoniitin sisältämän montmorilloniitin epästabiiliksi kallio-pohjavesisysteemissä kasvattamalla pohjaveteen liuenneen silikan aktiivisuutta suhteessa amorfisen silikan liukoisuuteen. Tämä pyrkii stabiloimaan montmorilloniitin muihin mineraaleihin, kuten illiittiin, nähden.
Savipohjainen puskuri ja tunnelintäyttö ovat tärkeitä teknisiä vapautumisesteitä suomalaisen käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoitukseen soveltuvassa KBS-3-konseptissa. Eräät puskurin toimintakyvyn, ja siten myös loppusijoituksen turvallisuuden, arvioimisen kannalta merkitykselliset prosessit liittyvät saven mineralogiseen muuntumiseen ja pitkäaikaispysyvyyteen:
• kvartsin ja/tai muiden bentoniitin sisältämien mineraalien (ml. amorfisen silikan) aiheuttama sementoituminen lämpötilan vaikutuksesta;
• montmorilloniitin ja pohjaveden vuorovaikutukset;
• sementin (korkeaemäksiset vesiliuokset) ja bentoniitin vuorovaikutus; ja
• raudan ja bentoniitin vuorovaikutus.
Tässä selvityksessä tarkastellaan myös seuraavia tutkimuskysymyksiä:
• termodynaamisten konseptien soveltuvuus bentoniittien pitkäaikaispysyvyyden arvioimiseen;
• saven pysyvyyden osoittaminen Olkiluodon pohjavesiolosuhteissa; ja
• saven pysyvyys sementtisistä ja runsassilikaisista injektointiaineista peräisin olevissa vesiliuoksissa.
Selvityksen tulokset viittaavat termodynaamisen lähestymistavan ongelmallisuuteen, johon syynä on bentoniittien valtaosin sisältämien paisuvahilaisten smektiittisavimineraalien koostumuksen vaihtelevuus. Ottamalla huomioon myös täydentäviin kokeellisiin menetelmiin ja analogioihin (luonnossa esiintyvät/ihmisperäiset) sisältyvät rajoitteet voidaan saada viitteitä siitä, että bentoniitin pitkäaikaispysyvyyden ennakoimiseen liittyvät epävarmuudet eivät suinkaan ole vähäpätöisiä; tästä syystä näiden epävarmuuksien suuruus tulisikin arvioida mahdollisuuksien mukaan.
Termodynaamisen lähestymistavan rajoitteita voidaan tarkastella yksinkertaistavien oletusten ja approksimaatioiden avulla. Näiden ollessa perusteltuja voidaan lähestymistavan avulla muodostaa käsitys puskuri- ja tunnelintäyttömateriaalien pitkäaikaiskäyttäytymisestä. Työssä käytetyllä lähestymistavalla havaittiin mm. seuraavaa:
• Varsin yleinen oletus, että smektiittisaven pysyvyys voidaan määritellä yksinkertaisen pH-kynnyksen (esim. pH < 11) avulla, ei välttämättä ole hyvin perusteltu ja voi olla ristiriidassa mineraalifaasien pysyvyyttä säätelevän termodynamiikan kanssa. Tätä pysyvyyttä tulisi sen sijaan arvioida lämpötilan, paineen ja kaikkien hydrolyysireaktioihin osallistuvien kemiallisten vesiosaslajien (ja tarvittaessa ja mikäli tarkoituksenmukaista, savimineraalin kiinteän liuoksen komponenttien) avulla.
• Olkiluodon syvien pohjavesien koostumus saattaa loppusijoituksen lämpötiloissa olla yhdenmukainen bentoniittipohjaisten vapautumisesteiden sisältämien montmorilloniittien, beidelliittien ja/tai saponiittisavien pitkäaikaispysyvyyden kanssa. Näiden mineraalien ja kalsiitin väliset reaktiot voivat säädellä kalliopohjavesisysteemin kationisuhteita, pH:ta ja hiilidioksidin osapainetta.
• C-A-S-H-tyyppisten mineraalien ja zeoliittien on mahdollista muodostua bentoniitin ja sementtisten loppusijoitusmateriaalien rajapinnassa. Liukoisen alumiinin ja silikan gradientit voivat Olkiluodon rakoilleessa kallioperässä aiheuttaa sementin/betonin sisältämän C-S-H-geelin muuntumisen saponiittisiksi saviksi.
• Runsassilikaiset injektioaineet voivat tehdä bentoniitin sisältämän montmorilloniitin epästabiiliksi kallio-pohjavesisysteemissä kasvattamalla pohjaveteen liuenneen silikan aktiivisuutta suhteessa amorfisen silikan liukoisuuteen. Tämä pyrkii stabiloimaan montmorilloniitin muihin mineraaleihin, kuten illiittiin, nähden.
Kokoelmat
- STUKin omat sarjajulkaisut [2304]